Karir Larijani mencakup hampir seluruh spektrum kekuasaan di Iran: dari militer—veteran Korps Garda Revolusi Islam (IRGC) dan pernah menjabat sebagai komandan selama Perang Iran-Irak pada 1980an.
Selama1994–2004, ia memimpin lembaga penyiaran Islamic Republic of Iran Broadcasting, berperan penting memperkuat nilai Islam di media massa. Juga menjabat Ketua Parlemen Iran pada 2008–2020.
Ia pernah duduk sebagai Sekretaris Dewan Keamanan Nasional Tertinggi (SNSC) dan kembali ditunjuk menduduki posisi ini tahun 2025 di bawah kepemimpinan Presiden Masoud Pezeshkian.
Kontribusi Larijani yang paling menonjol sering kali pada titik temu antara kepentingan nasional dan diplomasi internasional: negosiator nuklir utama—bertindak sebagai kepala negosiator nuklir Iran (2005–2007) dan tetap jadi sosok kunci dalam mempertahankan hak Iran atas pengayaan uranium untuk tujuan damai, sambil tetap membuka pintu diplomasi pragmatis.
Sebagai Ketua Parlemen, ia berperan penting dalam menjembatani faksi-faksi politik yang berseteru dan membantu meloloskan kesepakatan nuklir JCPOA tahun 2015 di tingkat legislatif.
